Der am 3. Juli 1643 in Castelfondo (Trient) Geborene war Halbbruder von Erzbischof Guidobald Graf Thun. Sein Vater amtierte als kaiserlicher Statthalter in Prag.
Nach üblicher Laufbahn wurde er schon mit 36 Jahren Bischof von Seckau und nach dem Tod des Erzbischofs Max Gandolph von Kuenburg am 30. Juni 1687 vom Domkapitel Salzburg zum Erzbischof gewählt. Eine Reihe glücklicher Umstände trafen zusammen, sodaß seine Regierungszeit zu der in jeder Hinsicht gesegnetesten der Salzburger Geschichte gerechnet werden kann. Nicht nur das Stadtbild trägt unverwechselbar seinen Stempel: Salzburg als das "Deutsche Rom" ist mit sein Werk.
Es war eine glückliche Fügung, daß er schon wenige Jahre nach seinem Regierungsantritt den aus Graz stammenden Architekten Johann Bernhard Fischer von Erlach gewinnen konnte, in Salzburg große Projekte zu realisieren. Vor den Toren der Stadt stiftete er das St.-Johanns-Spital, in der Neustadt (Makartplatz) ließ er die Dreifaltigkeitskirche mit dem angeschlossenen Priesterseminar errichten. Aus Klagenfurt berief er den Orden der Ursulinen, denen er Kirche mit Kloster in der wenige Jahrzehnte vorher durch den Bergsturz zerstörten Gstättengasse errichten ließ. Schließlich ließ er für die Universität der Benediktiner eine repräsentative Studienkirche erbauen, die noch heute den Namen Kollegienkirche trägt.
Bei all diesen großen Bauvorhaben, die innerhalb von zwei Jahrzehnten entstanden, übertrug er die Planung Johann Bernhard Fischer von Erlach. Da der Fürst auch alle diese Gebäude aus seinem Privatvermögen finanzierte, gibt es darüber keine Rechnungsbelege. Er fand nicht nur in Fischer von Erlach einen Architekten von europäischem Format, der Salzburg im Sinne des römischen Barocks den Charakter einer glanzvollen Haupt- und Residenzstadt verlieh, es waren damals auch kongeniale Maler und Bildhauer hier tätig. Johann Michael Rottmayr, der aus Laufen/Salzach gebürtige und bei Karl Loth in Venedig geschulte Maler, schuf große Fresken und Altarbilder. Als bedeutende Bildhauer dieser Epoche sind Johann Meinrad Guggenbichler und Simeon Fries zu nennen.
Für die studierende Jugend schuf der Fürst Stipendienplätze, die in zwei Kollegien, "Virgilianum" und "Siebenstädter", zusammengefaßt waren. Vermutlich lernte Johann Ernst auf seiner Kavalierstour als junger Student in Holland die Glockenspiele kennen; so ließ er sich auf dem Turm des Residenz-Neugebäudes ein solches - bis heute unverändert funktionierendes - Glockenspiel errichten.
Außerhalb der Stadt Salzburg erinnert der "Dom des Pinzgaues", die Wallfahrtskirche von Maria Kirchenthal, an seine Wohltätigkeit. Auch diesen Bau entwarf Johann Bernhard Fischer von Erlach.
Johann Ernst Graf Thun verstarb am 20. April 1709, nachdem er bereits die letzten fünf Jahre seines Lebens wegen Erblindung in der Person des Franz Anton Fürst Harrach einen Koadjutor an seiner Seite hatte.
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