Der 38jährige Markus Sittikus verdankte seine Wahl zum Erzbischof dem massiven Eintreten der päpstlichen Kurie. Das Erbe seines Onkels, Wolf Dietrich von Raitenau, das er anzutreten hatte, war in vielfacher Hinsicht schwierig.In dem gigantischen Umbruchsprozess, in dem sich die Stadt befand, konnte er nur einen neuen Akzent setzen: Den Dom. Aus diesem Grund berief er 1613 den aus Como stammenden Santino Solari von Seckau/Steiermark nach Salzburg. Santino Solari war bis zu seinem Tod im Jahr 1646 als Hofarchitekt in Salzburg beschäftigt.
Der Salzburger Dom mit seiner beeindruckenden 80m hohen, in Untersberger Marmor verkleideten Westfassade, hat seit seinem Entstehen in der Barockzeit nichts von seiner imposanten Wirkung verloren. Das hier erstmals realisierte Motiv der zwei Glockentürme mit einem Mittelgiebel wurde bis in die Jesuitenreduktionen Südamerikas hinein als der Prototyp des Kirchenbaus der Gegenreformation wirksam. Der zweite, rein italienische Bau (hier allerdings mit Hochgebirgsszenerie!) ist der Lustschloß und -garten von Hellbrunn. Aus seinen römischen Jahren, die er am Hofe seines Onkels, des Kardinals Markus Sittikus von Hohenems, verbrachte, kannte Fürsterzbischof Markus Sittikus den Typus der "villa suburbana", wohin sich die noble römische Gesellschaft in den heißen Sommermonaten zurückzog. Diese Villen hatten zumeist große Parkanlagen, die im manieristischem Stil asymmetrisch zum Schloß angelegt, mit künstlich angelegten Wasserspielen für diese Freizeitgesellschaft unterhaltsam gemacht wurden.1617 wurde im sogenannten Steinernen Theater in Hellbrunn die erste Oper ("Orfeo" von Monteverdi) auf deutschem Boden aufgeführt. Um den Beschlüssen des Konzils von Trient zum Durchbruch zu verhelfen, ordnete Markus Sittikus 1613 eine umfassende Visitation seines Erzbistums an. Diese bis 1617 flächendeckend durchgeführte Visitation war die erste dieser Art überhaupt. Sie brachte nicht nur zahllose Mißstände ans Tageslicht, in ihrem Gefolge vollzogen sich auch tiefgreifende liturgische Neuerungen. Auch die Anlegung der Matrikenbücher (Personenstandsverzeichnisse) war eine Folge dieses Unternehmens.
An Stelle der aufgelassenen alten Domschule errichtete er 1618 im Garten des ehemaligen Petersfrauenkloster ein Gymnasium, dessen Leitung er den Benediktinern übertrug. Der prunkliebende Fürst starb, erst 45jährig, ganz plötzlich am 9. Oktober 1619.
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